非線性光纖已被廣泛應用于光學變頻、超快激光和光通信等領域。在目前的制造技術中，非線性是通過將非線性材料注入到纖維或制造微結(jié)構纖維等途徑來實現(xiàn)的。然而，這兩種策略都存在低的光學非線性或設計靈活性差的問題。
將二維材料應用于非線性光纖主要有兩個優(yōu)勢:(1)原子尺度的薄層不會破壞光纖中的高質(zhì)量波導模式;(2)光纖內(nèi)增強的光-二維材料相互作用可以誘導超高的非線性光響應。之前，二維材料主要通過轉(zhuǎn)移技術附著在光纖上，面臨著傳播能力扭曲，光-材料相互作用長度較短，批量生產(chǎn)困難等挑戰(zhàn)。而2D材料生長方面取得的巨大進展實現(xiàn)了石墨烯光纖的直接制備，氣相的原料馮家容易擴散到狹窄的孔中以實現(xiàn)均勻生長。然而，在過渡金屬硫化物(TMD)嵌入式光纖生長中，前驅(qū)體原料通常為固體，因此很難有效地、均勻地轉(zhuǎn)移到光纖的孔洞中。
有鑒于此，北京大學劉開輝教授、劉忠范院士和中科院物理所白雪冬教授合作通過兩步化學氣相沉積法（chemical?vapour?deposition, CVD），將高度非線性的二維材料MoS2，直接生長到SiO2光纖的內(nèi)壁上。與單層的MoS2/二氧化硅相比，制備的25厘米長的纖維二次諧波和三次諧波的產(chǎn)生能提高約300倍。在較寬的頻率范圍內(nèi)，傳播損耗保持在0.1 dB cm-1。此外，通過集成二維材料嵌入光纖作為飽和吸收器，制備了一種全光纖鎖模激光器(約6?mw輸出，約500?fs脈沖寬度和約41?MHz重復頻率)。測試表明，這種制造策略適用于其他的過渡金屬硫化合物，大大拓寬了嵌入式纖維在全纖維非線性光學和光電子等領域的應用。該研究以題為“Optical?fibres?with embedded two-dimensional?materials for ultrahigh nonlinearity”的論文發(fā)表在最新一期的《Nature Nanotechnology》上。
【二維材料嵌入式光纖的制備】
圖1a闡述了使用的兩步化學氣相沉積法。首先利用Na2MoO4水溶液的毛細作用將Mo源填充到纖維孔中，然后將纖維置入爐中低溫處理。隨后高溫釋放Mo前驅(qū)體。最后通硫蒸氣，實現(xiàn)MoS2的均勻生長。在這種兩步化學氣相沉積法中，MoS2的覆蓋率和厚度可以通過調(diào)整Na2MoO4溶液的濃度來實現(xiàn)（圖1b-d）。圖1e,f的STEM圖和SHG圖證明了生長出了高質(zhì)量的MoS2薄膜。Raman數(shù)據(jù)表明MoS2薄膜十分均勻（圖1g）。
圖1?兩步法生長高質(zhì)量單層MoS2嵌入式光纖
這種兩步生長法可以適用于不同結(jié)構的纖維和其他二維材料。作者成功的在空心毛細管纖維（hollow capillary?fibre, HCF,圖2a）和光子晶體纖維（photonic crystal?fibres, PCF,圖2b）這兩種微結(jié)構光纖中生長出了均勻的單層MoS2薄膜（圖2c,d）。通過改變原料，作者還實現(xiàn)了其他二維材料在纖維中的生長，如WS2?MoSe2等（圖2e,f）。
圖2?不同結(jié)構與材料種類的二維材料嵌入式光纖
【TMD嵌入式光纖的諧波增強】
與傳統(tǒng)的光纖相比，TMD嵌入式纖維的非線性光學諧波產(chǎn)生獲得了極大的增強。作者觀察到在25厘米長的基于單層MoS2的空心毛細管纖維中諧波產(chǎn)生的明顯增強，比硅基底上單層MoS2提高了300倍以上（圖3b,c）。此外，將這種二維材料嵌入式光纖用于非線性波長轉(zhuǎn)換的另一個優(yōu)勢就是其損傷閾值功率更高。與自由空間中的非線性材料上的激光直接聚焦不同，光纖中的光可以填充波導核心，導致更大的光場面積。因此，在非線性介質(zhì)被破壞之前，光纖可以承受更高的功率。此外，纖維壁上的二維材料通常會與瞬逝光相互作用。在800 nm激光下MoS2嵌入式光纖的損傷閾值功率約為平面基底上的三倍（圖3e）。
圖3?MoS2嵌入式空心毛細管纖維的諧波增強
【基于MoS2嵌入式光子晶體纖維的超快激光器】
最后，作者以MoS2嵌入式光子晶體纖維作為纖維激光器中的飽和吸收器（saturable absorber, SA），以產(chǎn)生超快脈沖。由于MoS2嵌入式光纖取代了傳統(tǒng)的自由空間飽和吸收器，實現(xiàn)了全光纖鎖模激光器件的制備（圖4）。3厘米長的MoS2嵌入式光子晶體纖維表現(xiàn)出約1 dB的相對低耦合損失，以及當飽和峰值強度為0.8 MW cm-2時，10%的非線性吸收調(diào)制深度（αS）（圖4b）。在此基礎上，作者利用色散管理技術建立了一種拉伸脈沖無源鎖模光纖激光器，最大輸出功率為~ 6mw，重復頻率為41 MHz，光譜帶寬為19 nm，中心波長為1560 nm，脈沖持續(xù)時間為500 fs。亞皮秒的脈沖序列顯示出高達52 dB的信噪比。
圖4?基于MoS2嵌入式光子晶體纖維的超快激光器
總結(jié)：通過兩步化學氣相沉積法制備了二維材料嵌入式光纖，方法可適用于不同結(jié)構的纖維與多種二維材料。與單層的MoS2/二氧化硅相比，制備的25厘米長的纖維二次諧波和三次諧波的產(chǎn)生能提高約300倍。在較寬的頻率范圍內(nèi)，傳播損耗保持在0.1 dB cm-1。此外，通過集成二維材料嵌入光纖作為飽和吸收器，制備了一種全光纖鎖模激光器(約6?mw輸出，約500 fs脈沖寬度和約41 MHz重復頻率)。測試表明，這種制造策略適用于其他的過渡金屬硫化合物，大大拓寬了嵌入式纖維在全纖維非線性光學和光電子等領域的應用。
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